1.2 試驗(yàn)裝置和運(yùn)行參數(shù)
試驗(yàn)采用密閉式強(qiáng)制通風(fēng)好氧箱式發(fā)酵，共設(shè)置 3 個(gè)堆肥箱，堆肥箱體有效體積為 0.95m3，尺寸為 1m×1m×1m，主體結(jié)構(gòu)采用 1cm 厚聚氯乙烯（PVC）板，采用 5cm 聚乙烯作為保溫層（圖 1），間歇式通風(fēng)，每通風(fēng) 10min 停止 30min，通風(fēng)率為60L·min-1·m-3[20-22]，進(jìn)氣通過(guò)篩板進(jìn)入箱體并實(shí)現(xiàn)均勻布?xì)猓l(fā)酵周期為 31d，僅在第 21 天進(jìn)行了翻堆，在試驗(yàn)第 18 天出現(xiàn)連續(xù) 26h 停電，造成風(fēng)機(jī)和檢測(cè)裝置 Innova1312 停止運(yùn)行。




1.3 采樣與分析
1.3.1 氣體排放通量使用 Innova1312 實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè) 3 個(gè)箱體排放的混合氣體中 NH3、N2O、CH4 和 CO2 的濃度。Innova1312使用前采用標(biāo)準(zhǔn)氣體 NH3、N2O、CH4、CO2（中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院提供）進(jìn)行標(biāo)定，每個(gè)采樣點(diǎn)每隔2min 采 1 次樣，重復(fù)測(cè)定 5 次，取最后 1 次讀數(shù)進(jìn)行計(jì)算，24h 連續(xù)測(cè)定。根據(jù)進(jìn)氣口和出氣口濃度、通風(fēng)量和堆體的初始質(zhì)量，計(jì)算單位初始物料的氣體排放通量，計(jì)算式為


式中，ERj表示單位質(zhì)量（濕重）初始物料排放第 j 種氣體的排放速率（mg·kg-1·h-1），j=1、2、3、4，分別表示 NH3、N2O、CH4、CO2，Co,j和 Ci,j分別表示堆肥箱排氣口和進(jìn)氣口處所測(cè)第 j 種氣體的濃度（mg·m-3），Qair表示堆肥箱的通風(fēng)率（m3·h-1），m 表示堆體原料的質(zhì)量（kg）

1.3.2 日平均溫度堆肥箱內(nèi)和環(huán)境溫度采用溫度自動(dòng)采集器（HOBO Pro V2 U23-003）進(jìn)行測(cè)定，溫度探頭放在堆肥箱體中軸處 50cm 左右的深度，記錄間隔為 1h，日平均溫度為 24h 的平均值。

1.3.3 堆肥物料特性分別在堆肥第 1、5、9、12、15、20、22、26、31 天時(shí)，從堆肥箱體上、中、下 3 層取等量樣品，均勻混合后送農(nóng)業(yè)部畜禽環(huán)境設(shè)施設(shè)備質(zhì)檢中心進(jìn)行檢測(cè)，測(cè)定含水率、pH、總碳和總氮等指標(biāo)。含水率采用烘箱干燥法測(cè)定；pH 采用便攜式 pH 計(jì)法；總氮采用杜馬斯燃燒法。

1.3.4 C、N 損失




式中，碳損失（μC,i）為不同形式碳損失相對(duì)于物料初始總碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)所占的比例，μC,i 表示堆肥過(guò)程中第 i 種氣體排放的 C 損失率，i=1 和 2，分別表示 CH4 和 CO2；mC,i 表示每千克初始原料第 i 種氣體累計(jì)排放的 C 量（g·kg-1）；MTC 表示每千克初始原料中總 C 含量（g·kg-1）。


式中，氮損失（μN(yùn),i）為不同形式氮損失相對(duì)于物料初始總氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)所占的比例，μN(yùn),i 表示堆肥過(guò)程中第 i 種氣體排放的 N 損失率，i=1 和 2，分別表示 NH3 和 N2O；mN,i 表示每千克初始原料第 i 種氣體累計(jì)排放的 N 含量（g·kg-1）；MTN 表示每千克初始原料中總 N 含量（g·kg-1）。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析
數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和分析利用 SPSS statistics 20 和 Excel 2016，繪圖利用 Sigma Plot 12.5 軟件完成。

2.結(jié)果與分析

2.1 豬糞堆肥過(guò)程中溫度的變化
由圖 2 可見(jiàn)，試驗(yàn)期間（2015 年 10 月 18 日-11月 21 日）堆肥箱外環(huán)境氣溫在 10℃上下，最高13.76℃，最低 3.74℃。箱體內(nèi)日平均溫度從第 1 天開(kāi)始就遠(yuǎn)高于箱外，達(dá) 30.93℃；隨后大幅升高，至第 4 天已超過(guò) 50℃，并保持高溫較長(zhǎng)時(shí)間；第 21 天翻堆時(shí)溫度略有下降，隨后繼續(xù)升高，最高時(shí)達(dá)到70℃。在整個(gè)堆肥 31d 過(guò)程中，溫度持續(xù)超過(guò) 50℃的天數(shù)達(dá) 18d，符合糞便無(wú)害化衛(wèi)生要求（GB 7959-2012）中人工堆肥≥50℃至少持續(xù) 10d[23]和畜禽糞便無(wú)害化處理技術(shù)規(guī)范（NY/T1168-2006）中密閉式堆肥保持發(fā)酵溫度≥50℃不少于 7d[24]的要求。




2.2 豬糞堆肥過(guò)程中物料特性的變化
由圖 3a 可見(jiàn)，試驗(yàn)過(guò)程中堆體 pH 整體呈現(xiàn)增長(zhǎng)的趨勢(shì)，從堆肥開(kāi)始的 7.1 左右，經(jīng)過(guò) 31d 的好氧發(fā)酵達(dá)到 8.0 左右，滿足《有機(jī)肥料》（NY 525-2012）標(biāo)準(zhǔn)中 pH 應(yīng)在 5.5～8.5 的要求。堆肥物料 pH 在6.7～9.0 范圍內(nèi)，堆肥過(guò)程中的微生物具有較高的活性[25]，但相關(guān)研究表明，pH 不是影響堆肥微生物活性的主要因素，幾乎所有物料的 pH 都在這個(gè)范圍內(nèi)[25]。堆體含水率變化如圖 3b 所示，水分是堆肥內(nèi)微生物生長(zhǎng)繁殖的環(huán)境條件，又是物質(zhì)交換的媒介[26]，在堆肥過(guò)程中具有重要的作用，在整個(gè)堆肥過(guò)程中呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，但在未補(bǔ)充水分的條件下，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)堆肥物料的含水率仍在 52%左右，在微生物生長(zhǎng)適宜的含水率（50%～60%）范圍內(nèi)。




TC 在整個(gè)堆肥過(guò)程中呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)堆肥物料的 TC 比初始值下降了 10.9%，有機(jī)物的降解產(chǎn)生的揮發(fā)性含碳?xì)怏w是造成碳損失的主要原因。堆肥過(guò)程中雖然NH3和N2O 等氣體的揮發(fā)造成氮含量的損失，但 TN 量出現(xiàn)了升高的趨勢(shì)，堆肥結(jié)束時(shí)，TN含量達(dá) 3.1%，與尚斌等的研究[22,26-27]具有相似的結(jié)論，主要是由于干物質(zhì)下降的幅度超過(guò) TN 下降的幅度，造成 TN 相對(duì)含量出現(xiàn)增加（如圖 3c、d）。
2.3 豬糞堆肥過(guò)程中氣體排放規(guī)律
2.3.1 NH3排放NH3是好氧發(fā)酵過(guò)程中主要揮發(fā)性物質(zhì)之一，NH3排放不僅造成環(huán)境污染，還會(huì)造成氮流失。由圖 4 可見(jiàn)，試驗(yàn)期間 NH3的日均排放量在 16.8～164.1mg·kg-1（排放濃度在 116.5～1137mg·m-3），排放主要集中在堆肥第 1 周和翻堆后。在堆肥第 2 天 NH3排放迅速升高，隨后緩慢下降；在翻堆前，NH3 濃度出現(xiàn)緩慢下降，是由于底部堆肥產(chǎn)生的 NH3 受到抑制，直到在翻堆作用下物料的重新分配[28]。NH3排放峰值出現(xiàn)在第 21 天翻堆后，達(dá)到 1137mg·m-3，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)《惡臭污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（GB 14554-93）[20]三級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)中 5.0mg·m-3的要求，高達(dá)其 227 倍。在整個(gè)堆肥過(guò)程中，每千克初始堆肥混合料的 NH3排放為 2265.48mg。




2.3.2 N2O 排放堆肥過(guò)程中銨態(tài)氮的硝化與硝態(tài)氮的反硝化過(guò)程均有可能產(chǎn)生 N2O，圖 5 為 N2O 日均排放量和累計(jì)排放量，由圖可見(jiàn)，堆肥前期 N2O 的排放相對(duì)較穩(wěn)定，后期出現(xiàn)較大的波動(dòng)。N2O 日均排放濃度范圍在 8.7～33.3.7mg·m-3，并且排放峰值出現(xiàn)在翻堆后，達(dá) 33.37mg·m-3 ，隨后迅速下降，翻堆后 N2O達(dá)到峰值可能是由于有氧條件下產(chǎn)生的硝酸鹽，進(jìn)入?yún)捬鯀^(qū)域或微氧環(huán)境后，通過(guò)反硝化作用產(chǎn)生N2O，翻堆能夠顯著增加 N2O 的釋放，本試驗(yàn) N2O排放在第 18 天時(shí)出現(xiàn)了短暫的上升，并保持 2d 較高的排放濃度，隨后恢復(fù)到之前水平，可能與堆肥第 18 天時(shí)出現(xiàn)的連續(xù) 26h 停電有關(guān)，但其出現(xiàn)短暫上升的機(jī)理需要進(jìn)一步深入研究。N2O 的累計(jì)排放量如圖 5 所示，在整個(gè)堆肥過(guò)程中，每千克初始堆肥混合料的 N2O 排放為 66.83mg。




2.3.3 CH4排放堆肥過(guò)程中 CH4 排放變化規(guī)律如圖 6 所示，由圖可見(jiàn)，堆肥初期 CH4 排放濃度較高，中后期較低。CH4 排放的高濃度出現(xiàn)在堆肥后的前 2d，隨后迅速下降，CH4 濃度保持 40mg·m-3 左右持續(xù)10d，但在堆肥的第 18 天時(shí)，主要是由于出現(xiàn)超過(guò) 26h 的停電，氧氣供應(yīng)不足，造成 CH4 排放增加，濃度達(dá)到 110mg·m-3。第 21 天翻堆后 CH4 濃度出現(xiàn)了小幅增長(zhǎng)，主要是由于翻堆作用下，堆體內(nèi)的 CH4 得以釋放。堆肥后期幾乎不產(chǎn)生 CH4，主要是由于有機(jī)物的大量減少，且隨著堆肥物料含水量的下降，厭氧區(qū)域減少。圖 6 表明，在整個(gè)堆肥過(guò)程中，每千克初始堆肥混合料的 CH4 累計(jì)排放量為 237.36mg。




2.3.4 CO2排放CO2 排放主要集中在堆肥的開(kāi)始階段和翻堆后，CO2 的釋放速度表征了有機(jī)物的降解率和微生物活性[14]，CO2排放規(guī)律與溫度具有相似的變化規(guī)律。在試驗(yàn)過(guò)程中，CO2的排放濃度為 15.58～46.83mg·m-3。CO2 排放峰值在堆肥翻堆后，濃度高達(dá) 46.83g·m-3，隨后迅速下降，翻堆能夠顯著促進(jìn) CO2 的排放，與Zhu 等[28,30-31]具有相似的結(jié)論。CO2 的累計(jì)排放量如圖 7 所示，在整個(gè)堆肥過(guò)程中，每千克初始堆肥混合料的 CO2的累計(jì)排放量為 135.72g。




根據(jù) IPCC 第五次評(píng)估報(bào)告[32]，按 100a 尺度計(jì)算，CH4 和 N2O 的全球增溫潛勢(shì)（GWP）分別是 28和 256，將 CH4 和 N2O 轉(zhuǎn)化成二氧化碳當(dāng)量（CO2-eq），計(jì)算出堆肥過(guò)程中溫室氣體排放如表 2和表 3 所示，考慮和不考慮 CO2 排放時(shí)的每千克初始原料的溫室氣體（CO2-eq）排放總量分別為 159.48和 23.75g?？紤] CO2 時(shí)，CO2、CH4 和 N2O 累計(jì)排放分別占溫室氣體（CO2-eq）排放的 85.10%、4.17%和 10.73%。如果不考慮 CO2，溫室氣體的排放以 N2O為主，N2O 和CH4的貢獻(xiàn)率分別為 72.02%和27.98%。NH3 的排放主要集中在第 1 周和翻堆后，分別占總排放的 31.09%和 36.15%，NH3 揮發(fā)的氮素?fù)p失分別占初始 TN 的 7.40%和 8.61%；堆肥后期 N2O 排放占總排放的 39.14%，以 N2O 形式揮發(fā)的氮素占初始總氮的 0.21%；CH4 排放各個(gè)階段差異性不大，第 3 周排放最高，占總排放的 30.32%，占初始總碳的 0.05%?？梢?jiàn)，在本試驗(yàn)中 NH3-N 是主要的氮損失來(lái)源，占初始 TN 的 23.81%，CO2-C 是主要的碳損失來(lái)源，占初始 TC 的 35.83%。氣體累計(jì)排放量變化規(guī)律與物料特性相關(guān)性分析如表 4 所示。由表可見(jiàn)，物料 pH 值與氣體累計(jì)排放呈現(xiàn)良好的正相關(guān)（P＜0.01），相關(guān)系數(shù)都在 0.9以上；含水率與氣體累計(jì)排放量呈現(xiàn)良好的負(fù)相關(guān)（P＜0.01），除了對(duì) NH3 的相關(guān)系數(shù)小于 0.9，其余均在 0.9 以上；C/N 與氣體排放呈現(xiàn)良好的負(fù)相關(guān)（P＜0.01），相關(guān)系數(shù)均在 0.9 以上。





3.結(jié)論與討論

本試驗(yàn)以豬糞和秸稈為發(fā)酵原料，經(jīng)過(guò) 31d 好氧發(fā)酵，堆肥發(fā)酵溫度超過(guò) 50℃的持續(xù)天數(shù)均在 10d以上，滿足現(xiàn)行相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的無(wú)害化衛(wèi)生要求；NH3排放濃度與溫度變化規(guī)律具有一定的相似性，NH3排放主要集中在堆肥高溫期（堆肥第 1 周和翻堆后），這與 Zhu 等[28,32]研究具有相似的結(jié)論；N2O 排放主要集中在堆肥后期，翻堆后 N2O 達(dá)到峰值可能是由于有氧條件下產(chǎn)生的硝酸鹽，進(jìn)入?yún)捬鯀^(qū)域或微氧環(huán)境后，通過(guò)反硝化作用產(chǎn)生 N2O，翻堆能夠顯著增加 N2O 的釋放，與 Ahn 等[30,33]具有相似的結(jié)論。Ahn 等[30]認(rèn)為牛糞堆肥翻堆 N2O 排放是不翻堆處理的 3.5 倍，但是 Zhu 等[28]認(rèn)為 N2O 排放在堆肥早期，翻堆不會(huì)對(duì) N2O 濃度造成影響，江滔等[17]也認(rèn)為N2O 排放與溫度變化趨勢(shì)相同，在堆肥的初期達(dá)到高峰，翻堆對(duì) N2O 排放影響出現(xiàn)不同的研究結(jié)論，可能是由于試驗(yàn)原料、運(yùn)行控制條件和堆肥方式等對(duì)氣體的產(chǎn)生和排放的影響。本研究 CH4 的排放主要集中在第 3 周，可能是由于第 18 天出現(xiàn)了超過(guò) 26h的停電造成的，由于氧氣不足造成 CH4 排放增加，但后期幾乎不產(chǎn)生 CH4，主要是由于有機(jī)物的大量減少，且隨著堆肥物料含水量的下降，厭氧區(qū)域減少。CH4 產(chǎn)生于厭氧條件下，在厭氧區(qū)域減至消失時(shí)，標(biāo)志著堆肥的成熟[34]。 在整個(gè)堆肥過(guò)程中，每千克初始原料的 NH3、N2O、CO2 和 CH4 的累計(jì)排放分別為 2.27、0.07、135.72、0.24g，并且堆肥過(guò)程中氣體累計(jì)排放量與物料 pH 呈現(xiàn)良好的正相關(guān)（P＜0.01），與含水率和C/N 呈負(fù)相關(guān)（P＜0.01）。其中 NH3 和 N2O 損失的氮占初始原料 TN 的 23.81%和 0.54%，CH4 和 CO2形式損失的碳占初始原料 TC 的 0.17%和 35.83%。整個(gè)堆肥過(guò)程中以 NH3 形式損失與 Osada 等[35]在豬糞堆肥過(guò)程中初始原料中 10%～25%的氮是以 NH3 的排放而損失具有相似的結(jié)論；Beck-Friis 等[36]認(rèn)為，生活垃圾和麥稈堆肥過(guò)程中大于 98%的氮損失是以NH3 的形式釋放，可以通過(guò)調(diào)節(jié) C/N，以減少 NH3的排放，或減少翻堆的頻率和添加覆蓋材料均可較好地實(shí)現(xiàn)減少 NH3 的釋放[19]；Boucher 等[37]通過(guò)添加 FeCl3 降低污泥堆肥過(guò)程中 NH3 的排放。本研究以CH4 形式損失的碳占原料總碳低于 Hao 等[31]牛糞堆肥過(guò)程中的 CH4 形式損失的 2%～3%，主要是由于原料的 C/N 不同和堆肥工藝的差異性。相關(guān)研究表明，增加孔隙率和曝氣量可以減少 CH4 的排放[13]，對(duì)于 CH4 的控制應(yīng)集中在堆肥前期[16,38]。 綜上所述，在本研究工藝條件下，經(jīng)過(guò) 31d 好氧發(fā)酵，滿足現(xiàn)行相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的無(wú)害化衛(wèi)生要求，在整個(gè)堆肥過(guò)程中，每千克初始原料的 NH3、考慮和不考慮 CO2 的溫室氣體（CO2-eq）的累計(jì)排放分別為 2.27、159.48 和 23.75g。建議對(duì)豬糞堆肥過(guò)程中NH3 排放的控制集中在堆肥第 1 周和翻堆后，GHG減排應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注堆肥后期 N2O 的排放。